En 1951 coincidió con el biólogo estadounidense James Watson en la unidad de investigación médica de los laboratorios Cavendish de Cambridge. Utilizando los trabajos de difracción de los rayos X llevados a cabo por Maurice Wilkins, ambos estudiaron los ácidos nucleicos, en especial el ADN, considerado como fundamental en la transmisión hereditaria de la célula.
A través de estos estudios llegaron a la formulación de un modelo que reconstruía las propiedades físicas y químicas del ADN, compuesto por cuatro bases orgánicas que se combinaban en pares de manera definida para formar una doble hélice, lo cual determinaba una estructura helicoidal.
Así, Crick y Watson pusieron de manifiesto las propiedades de replicación del ADN y explicaron el fenómeno de la división celular a nivel cromosómico. Al mismo tiempo establecieron que la secuencia de las cuatro bases del ADN representaba un código que podía ser descifrado, y con ello sentaron las bases de los futuros estudios de genética y biología molecular.
Por este descubrimiento, considerado como uno de los más importantes de la biología del siglo XX, Crick, Watson y Wilkins fueron galardonados con el Premio Nobel de Fisiología y Medicina en 1962. A partir de 1977, Crick se dedicó a la enseñanza en el prestigioso Salk Institute for Biological Research Studies de San Diego.
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